近期，材料科学与工程学院胡方圆教授团队在宽温域锂硫电池研究方面取得新进展。该研究针对锂硫电池高温条件下穿梭效应严重、低温动力学缓慢和枝晶生长问题，基于分子工程策略，创制了具有氧化还原介质功能的聚合物刷材料，有效抑制了多硫化物的穿梭并加快了反应动力学，实现了锂硫电池在宽温域稳定运行。研究成果以“聚合物刷的分子工程设计助力锂硫电池在超宽温域稳定运行”（Molecular Engineering of Polymer Brushes Enables Lithium-Sulfur Battery Stable Operation Under Ultra-Wide Temperature Range）为题，发表在国际材料领域顶级期刊《先进材料》（Advanced Materials）上。
图1.a)聚丙烯和b)聚合物刷隔膜对多硫化物穿梭效应、动力学转化和锂离子通量调控示意图
锂硫电池因其丰富的硫资源和超高的能量密度，被认为是最有潜力的下一代储能体系之一。然而，锂硫电池在宽温域条件下不理想的电化学性能，极大地限制了其实际应用。高温条件下，多硫化物溶解度增加和分子扩散速率加快加剧了穿梭效应，导致快速且不可逆的容量衰减。相反，在低温条件下，多硫化物反应能垒增加和离子扩散速率减缓严重降低氧化还原反应动力学，导致活性物质利用率降低。通过优化电解液组分和正极材料虽可在一定程度上提升了电池的电化学性能，但难以同时提升高、低温电化学性能和抑制枝晶生长。针对上述问题，本研究以功能集成化思想为指导，创制了具有本征氧化还原介质功能和丰富极性基团的聚合物刷隔膜材料，加快了多硫化物的转化动力学并均匀了锂离子通量，实现了锂硫电池在宽温域稳定运行。
为了进一步探究多功能聚合物刷材料对宽温电化学性能的提升机理，通过对转化决速步骤产物的沉积行为进行探究，证实在高、低温条件下沉积模式均为三维沉积，有利于活性物质的充分利用。因此，使用该聚合物刷隔膜的锂硫电池实现了在-40~70°C宽温域运行，且组装的Ah级软包电池的能量密度可达417 Wh kg-1，证明了聚合物刷材料在锂硫电池中的实际应用潜力。
图2.高低温条件下Li2S沉积模式、充放电曲线和软包电池性能
该论文的第一作者是材料学院博士生李博睿，通讯作者为材料学院胡方圆教授，该研究得到了教育部中央高校青年教师科研创新能力支持项目、国家自然科学基金优秀青年基金项目、中国石油科技创新基金、大连市科技项目、大连理工大学星海人才培育计划项目的资助支持。
